Каскадное нелинейное поглощение фемтосекундных лазерных импульсов в диэлектриках

Нелинейное поглощение – важный механизм, сопровождающий распределение энергии фемтосекундного импульса. Нелинейное поглощение разделяют на две составляющие: многофотонное поглощение и плазменное поглощение, возникающее из-за генерации электронных дырок и резистивного нагрева в плазме. Понимание относительного вклада этих механизмов в конечном итоге позволит оптимизировать процесс записи. В этой статье представлены подробные экспериментальные исследования каскадного нелинейного поглощения фемтосекундных лазерных импульсов в диэлектриках – кристаллах и стеклах. Выбор кристаллов и стекол для эксперимента производился с точки зрения перспектив применения в волноводной фотонике. Подгонка теоретического выражения к экспериментальным данным для кристалла граната, плавленого кварца и стекла BK7 позволила оценить некоторые материальные константы этих сред.

Исследовано нелинейное поглощение следующих прозрачных диэлектриков:

• нелегированных и легированных монокристаллов граната, выращенных методом Чохральского - YAG, YAG: Cr4 +, YAG: Nd3 +;
• Кристаллов RbPb2Cl5: Dy3 +, выращенных методом Бриджмена;
• Кристалла ZnSe: Cr2 +, а также нелегированного поликристаллического ZnSe
• Кварцевого и боросиликатного стекла BK7.

Образцы кристаллов и стекол представляли собой плоскопараллельные пластинки толщиной 1–3 мм. Все поверхности образцов были отполированы до лазерного качества. Соответствующие детали приведены в таблице 1.

Таблица 1. Основные характеристики исследуемых образцов

Эксперимент

Экспериментальная установка представлена на рис. 1. Фемтосекундный лазерный пучок с длиной волны 800 нм фокусировался микрообъективом Mitutoyo с увеличением 100 крат (NA = 0,55) и большим рабочим расстоянием в объеме кристалла. M2 - фактор пучка, равнялся 1,15. Диаметр пучка в фокусе внутри образца оценивался в гауссовом приближении как 1,2 мкм, а соответствующая двойная длина Рэлея составила 3 ​​мкм. Исследовано поглощение как сферических, так и астигматических лазерных пучков. Астигматический пучок был получен путем вставки вогнутой цилиндрической линзы с фокусным расстоянием f = -34 см. Ширина лазерного импульса на входе контролировалась автокоррелятором.

Образец устанавливался на трансляционную платформу, обеспечивающую перемещение по трем осям с точностью до микрометра. Точное позиционирование образца относительно объектива вдоль направления фемтосекундного пучка контролировалось с помощью френелевского отражателя. Энергия лазерных импульсов была значительно ниже порога повреждения материала во время юстировки.

Сначала мы получили изображение лазерного пятна на ПЗС-камере, а затем переместили линейный транслятор на 100 мкм в направлении, противоположном распространению луча.

Энергия фемтосекундного импульса контролировалась компьютером с помощью поляризационного аттенюатора. Энергия падающего импульса, падающего на поверхность образца, и энергия импульса, выходящего из образца, измерялись двухканальным измерителем мощности и энергии с двумя пироэлектрическими головками. Часть энергии фемтосекундного пучка отражалась светоделителем и направлялась на первую головку измерителя энергии. Таким образом осуществлялась калибровка энергии. Вторая головка счетчика энергии, измеряющая передаваемую энергию, помещалась близко к образцу для того, чтобы собрать весь лазерный луч (из-за высокой расходимости луча, прошедшего через образец).

Рисунок 1. Экспериментальная установка для измерения нелинейного пропускания фемтосекундных лазерных импульсов и определения порога изменения постоянного показателя преломления

Когда нелинейное поглощение уже наблюдалось, компрессор импульса настраивали на минимальное пропускание образца кристалла YAG при умеренной энергии входного импульса.

Зависимость коэффициента пропускания образца от входной энергии определялась соотношением измеренных энергий при увеличении входной энергии. Начальные значения энергии импульса соответствовали линейному поглощению, конечные - значениям, близким к оптическому повреждению. Каждое измерение было выполнено в течение минуты или меньше без перемещения образца. Таким образом, эффект памяти или гистерезиса оставался незначительным до достижения порогового значения.

Результаты

В эксперименте использована упрощенная модель скалярной огибающей электрического поля A (x, y, z, t) в параксиальном приближении и электронной плотности ρ. Модель содержит нелинейные дифференциальные уравнения в частных производных, учитывающих основные эффекты при распространении пучка в пространстве, такие как дифракция, нелинейность Керра, дисперсия групповой скорости, многофотонное поглощение, ударная ионизация и поглощение, а также расфокусировка генерируемой электронно-дырочной плазмой:

(1)

Последние три члена в левой части первого уравнения описывают эффекты дифракции пучка, дисперсии групповой задержки и нелинейности Керра соответственно.

Измерена зависимость коэффициента пропускания образца от энергии лазерного импульса T (E_in). В общем случае поглощение в образце обусловлено линейным и нелинейным процессами: T(E_in) = T_lT_nl(E_in), где T_nl(0) = 100%. Для всех исследованных стекол и кристаллов эффективные линейные коэффициенты поглощения составляли не более 2 см^-1. Нелинейные коэффициенты поглощения при пороге, определяемом как α_nl = - ln (T)/2l_R, составляли более 102 см^-1.

В случае кристалла селенида цинка (ZnSe) области линейного поглощения, где коэффициент пропускания не зависит от энергии лазерного импульса, не обнаружено. Соответствующие энергии были слишком малы и не могли быть обнаружены измерителем. Это обстоятельство, вероятно, связано с узкой запрещенной зоной кристалла ZnSe. Экспериментальные кривые для ZnSe были нормализованы только с учетом френелевского отражения.

Таблица 2. Характеристики нелинейного поглощения образцов на длине волны 800 мкм

Для описания экспериментальных данных о пропускании образца в области низких энергий предполагалось, что пиковая мощность импульса ниже критического значения самофокусировки. При таком упрощении аналитическая формула для T(E_in) может быть выведена как:

(2)

где λ - центральная длина волны, 2τ_p - ширина лазерного импульса при 1/e².

Введен дополнительный параметр T₀, учитывающий возможные экспериментальные погрешности измерений малых энергий, которые могут привести к погрешностям начального пропускания.

Применимость вышеизложенной формулы не ограничивается областью низких энергий. Фактически формула описывает мультифотонное поглощение для более широкого диапазона пропускания, если луч сохраняет свою Гауссову форму. Ограничение применения формулы (2) возникает из-за связанного с плазмой поглощения и, как следствие, расфокусировки пучка.

Результаты опыта представлены на рис. 2 и таблице 2.

Рисунок 2. Зависимости пропускания фемтосекундного импульса от энергии импульса. Экспериментальные зависимости коэффициента пропускания для кристалла YAG без цилиндрической линзы (а), монокристалла YAG и поликристалла ZnSe с цилиндрической линзой (б), скорректированная в соответствии с теоретической формулой зависимость для кристалла YAG с учетом мультифотонного поглощения (с), аналогично для плавленого кварца (d) и для стекла ВК7 (е)

Два значения порядков мультифотонного поглощения K (5, 6) достаточно хорошо соответствуют коррелируют с данными для плавленого кварца. Отметим, что оба коэффициента мультифотонного поглощения β5 и β6 хорошо согласуются с литературными данными.

Для стекла BK7 были найдены три подходящих значения K (3, 4, 5). Помимо фонового шума на графике присутствует неопределенность порядка поглощения. Это можно объяснить тем, что поглощение в этом случае не является следствием процессов первого порядка. Такое поведение может быть обусловлено особенностями плотности состояний в зоне проводимости. Поскольку плотность состояний вблизи нижнего края зоны проводимости возрастает с энергией, доминирующий порядок многофотонного поглощения может возрастать с увеличением интенсивности света. Таким образом, процессы многофотонного поглощения разных порядков конкурируют друг с другом в этих стеклах.

Важно отметить довольно неожиданные результаты измерения порогового показателя преломления. Не найдено корреляции ни с одним основным параметром материала, например с температурой плавления. Обнаружено, что пороговое значение показателя преломления кристалла ZnSe:Cr2+ более чем на два порядка выше, чем у других исследованных материалов. И наконец, для поликристаллического ZnSe вообще не обнаружено никаких изменений или повреждений в кристаллическом объеме, даже при самых высоких доступных энергиях лазерных импульсов.

В другой серии экспериментов мы добавили цилиндрическую линзу перед микрообъективом. Когда вставляется цилиндрическая линза, порог показателя преломления достигается в более широкой области поперечного сечения луча, и луч испытывает более равномерное поглощение, которое уменьшает коэффициент пропускания, как мы наблюдали в эксперименте. Этот результат позволяет предположить, что нарушение осевой симметрии фемтосекундного пучка является перспективным технологическим методом предотвращения более ранней самофокусировки при меньших энергиях и, следовательно, может привести к лучшему управлению процессом осаждения энергии и записи в волноводной фотонике (рис. 5).

Рисунок 3. Зависимости поглощенной энергии от энергии импульса, падающего на образец кристалла YAG: экспериментальная зависимость (малые круги) и численное моделирование (квадраты)

Рисунок 4. Экспериментальные зависимости поглощенной энергии от входной энергии кристаллом YAG и глубины фокусировки, соответствующие сдвигу образца на 100 мкм (круги) и сдвигу образца 200 мкм (квадраты). Фокусировка велась с помощью объектива Mitutoyo без цилиндрической линзы

Рисунок 5. Микроскопические фазовые изображения треков, записанных в кристалле граната с неодимом. Кристалл двигается в направлении, перпендикулярном лазерному лучу: а) без цилиндрической линзы, скорость движения 0,1 мм/с; б) с цилиндрической линзой, скорость движения 0,5 мм/с

Заключение

Получены экспериментальные доказательства того, что многофотонное поглощение и поглощение электронной плазмы напрямую влияют на осаждение энергии и изменение показателя преломления в широкополосных прозрачных диэлектриках. Получена аналитическая формула, описывающая энергетическое осаждение при умеренных энергиях. Используя эту формулу, определены порядки процесса многофотонного поглощения и коэффициенты поглощения для кристалла YAG, плавленого кварца и боросиликатного стекла BK7 на длине волны 0,8 мкм. Пороги постоянного изменения показателя преломления измерялись для кристаллов YAG, ZnSe, RbPb₂Cl₅, плавленого кварца и стекол BK7. Показано, что пучок с эллиптическим поперечным сечением является очень эффективным инструментом для фемтосекундной записи за счет подавления самофокусировки и лучшего контроля процесса осаждения энергии. 

Для достижения  достоверных результатов использовано качественное оборудование. В данном эксперименте используются высококачественные объективы Mitutoyo,  на протяжении многих лет доказывающие свою эффективность в микроскопии. Для регистрации значений энергии используются многофункциональные измерительные приборы и системы с широкими измерительными диапазонами, например от Edmund Optics. Специальные измерительные приборы для работы с фемтосекундными лазерами предлагает компания FemtoEasy 

© Laser Physics, 2009, Vol. 19, No. 7, pp. 1415–1422.

Компания INSCIENCE помогает своим заказчикам решать любые вопросы и потребности по продукции Mitutoyo, Edmund Optics, FemtoEasy на территории РФ